2021年1月8日，《Proceedings of the National Academy of Sciences》（美国国家科学院院刊）上刊登了清华大学能源与动力工程系和燃烧能源中心孙超课题组吕思佳等人关于膜态沸腾状态的多组分液滴蒸发动力学的研究工作，论文的题目为《多组分莱顿弗罗斯特液滴的爆炸沸腾》（On explosive boiling of a multicomponent Leidenfrost drop）。该研究探究了多组分液滴在膜态沸腾状态下，液滴内部发生的丰富的流动和传热传质过程，包括混合液的相分离、相合并、相反转以及爆炸等物理过程。
由于多组分燃料液滴的汽化现象常见于各种与能源相关的技术中，因此该研究不仅有助于增强对多组分液滴在高温蒸发过程中各组分之间相互作用的认识，而液滴最终的自发爆炸也使得液滴能产生进一步雾化，生成大量小尺寸的液滴，这有利于在喷雾燃烧等领域中进一步增强燃料液滴的燃烧效率，降低污染排放。
图1 多组分液滴在膜态沸腾状态下的蒸发动力学过程
在本次研究中，吕思佳等人发现并解释了由水、乙醇和反式茴香油这三种常见物质组成的多组分液滴（被称为“乌佐”）的独特爆炸汽化现象。整个蒸发过程如图1所示。由于三组分的挥发性和溶解性存在差异，因此随着液滴的不断蒸发，液滴内部的浓度比例发生改变，进而引起液滴内部产生相分离，析出大量微纳米级的油滴，这使得原本澄清的液滴开始变得浑浊。
吕思佳等人采用粒子图像测速法（PIV），通过实验测量了液滴内部的速度场信息，如图2A所示。并结合液滴内部的温度梯度和浓度梯度，以及液滴底部蒸汽层内的流动，从理论上解释了液滴内部的流动状态。由于膜态沸腾状态的液滴底部存在蒸汽层，因此液滴与壁面之间没有直接接触，分散的小油滴可以在内部流动的带动下自由移动，因此小油滴不断合并，最终聚集成一个大的油盖，附着在液滴的上部，此时液滴完成了相合并，形成了澄清的分离两相。
由于水-空气界面的表面张力大于油-水界面和油-空气界面的表面张力之和，因此上部的油相会在液滴表面上形成铺展，最终油膜完全包裹整个液滴，形成油包水的状态，整个液滴完成了从水包油到油包水的相反转过程。
由于油的挥发性较低，液滴的蒸发速率变小，无法在液滴和加热表面之间产生足够多的蒸汽，使用润滑近似模型分析液滴底部的蒸汽层厚度。发现油包裹液滴后，液滴底部蒸汽层厚度迅速降低，这使得液滴掉落并接触加热表面。接触点附近的温度超过油的沸点温度，远高于内部水相的沸点。因此内部的水会迅速汽化，在液滴内部形成蒸汽气泡，气泡的长大使得液滴形成爆炸，生成大量的次生小液滴，促进了液滴的雾化，如图2B所示。
图2 液滴内部的速度场信息以及液滴最终自发爆炸的原因
通过对该多组分液滴的蒸发动力学进行了详细的实验和物理分析之后，他们给出了各组分在蒸发过程中所产生的不同作用，由于多组分液滴的成分和组成比例不断变化带来的复杂性，使其拥有了单组分液滴所不具备的许多特点。而日常生活和工业生产中的液体多为复杂的多组分体系，因此该研究更接近于实际的工业生产情况，对于日后研究无接触线影响的液滴反应器、微纳米液滴的析出和稳定、以及在高温下使用高沸点液体包裹低沸点液滴引发自发爆炸等多个研究领域均有指导和启发意义。
2016级直博生吕思佳为该论文第一作者，孙超教授为通讯作者。论文合作者还包括加州大学圣巴巴拉分校的谭唤书博士（现任南方科技大学助理教授），清华大学能动系本科生若田雄辉和杨显军，普林斯顿大学的罗忠敬教授，以及荷兰特文特大学的Detlef Lohse教授。
论文链接：https://www.pnas.org/content/118/2/e2016107118
